近期，日博体育在线_日博体育-官网精密光谱科学与技术国家重点实验室武愕教授科研团队在中红外单光子光谱学研究中取得重要进展。利用基于量子关联的波长-时间映射方案实现具有单光子探测灵敏度的中红外光谱学测量，无需依赖于光谱仪、干涉仪或阵列型探测器，有效降低噪声对单光子光谱测量的影响，为样品的非破坏性检测提供了新方法。研究成果以“Mid-infrared single-photon upconversion spectroscopy enabled by nonlocal wavelength-to-time mapping”为题，于2024年4月19日在线发表于Science Advances。日博体育在线_日博体育-官网为第一完成单位，博士研究生蔡羽洁为论文第一作者，陈昱副研究员、Konstantin Dorfman教授和武愕教授为论文通讯作者。
中红外光谱能够揭示多种分子的基础吸收带和复杂化合物独特的光谱特征，是研究物质结构的重要工具。傅里叶变换红外（FTIR）光谱仪作为中红外光谱的常规测量仪器，主要构成部件为干涉仪系统，除结构复杂、体积庞大外，商售中红外探测器效率低、噪声大等问题严重影响了中红外光谱的研究。中红外频率上转换通过非线性和频过程，将中红外光子与强泵浦耦合并利用硅基单光子探测器实现有效探测。其优势是消除了对中红外探测器和干涉仪的需求，从而实现稳定且紧凑的结构。目前，使用高功率泵浦激光结合高亮度中红外照明是提取高信噪比光谱的直接方法。但在超灵敏中红外频率上转换的相关应用场景中，需要在复杂环境中有效地提取微弱信号，此时强泵浦在非线性晶体中产生的参量噪声难以滤除，影响了探测灵敏度。由于光敏样品和量子相干现象对光学探针的强度存在限制，在中红外上转换光谱中使用的明亮中红外照明并不适合此类应用场景。此外，红外光谱学研究均需要使用光谱仪、干涉仪或昂贵的多像素探测器才可实现中红外光谱采集。面对弱光照下进行样品高灵敏光谱分析的需求，提升探测灵敏度，降低噪声对光谱测量影响并避免机械扫描结构，是亟待解决的关键难点。
图2 基于非局域波长-时间映射的中红外单光子上转换光谱原理图
针对高灵敏、高鲁棒性和高稳定的中红外光谱测量需求，实验室武愕教授团队开展了相关研究。通过自发参量下转换过程产生宽带关联光子对，分别为波长位于中红外波段的信号光子和近红外波段的预报光子。信号光子通过频率上转换到近红外波段，利用硅基单光子探测器探测。关联的近红外预报光子通过一根10公里的单模光纤，群速度色散允许波长到时间映射的实现。光纤介质内不同频率的光具有不同的速度，将在不同的时刻到达探测器，导致通过色散介质后的脉冲包络会在时域上展宽，从而可以反映出光脉冲的频谱信息。由于上转换光子继承了中红外信号光子的量子相关性，通过对上转换光子和近红外预报光子之间的量子相关性进行符合测量，可以非局域地将中红外信号光子所携带的光谱信息映射到相关测量的时间域中。得益于量子相关性，在每脉冲0.21个光子的中红外光强条件下，30分钟曝光时间的光谱平均信噪比达到了54.6，可以实现嘈杂环境中的弱中红外信号的检测。研究团队在无需光谱仪、单色仪或干涉仪，以及阵列型探测器的情况下，实现了1.18微米宽带中红外单光子上转换光谱探测。
该项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委等项目资助。
附：
论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adl3503
来源｜精密光谱科学与技术国家重点实验室、科技处 编辑｜沈婷钰 编审｜郭文君
